《浮士德的微笑》将故事的背景设置为欧洲中世纪传奇人物浮士德，讲述了男主角赵以霆(张立昂饰)是一位遭受诅咒的折磨的男子，因为诅咒，他无法投胎转世，只能流连于人间，在金钱欲望的深渊中游戏。在机缘巧合之下，他遇见一个落难千金雷芯语(刘奕儿饰)，并帮助其穿梭时空之间找寻幸福。于是，最初的真谛刻划出了一段超然古今的亘古爱情故事
雷芯语，地产女王林蔓的独生女，却在回国这天，成了落难千金。如城堡般的家被查封，迎接芯语的是一群受欺骗的投资人，数落着自己妈妈的恶行恶状，宣告破产的妈妈不知去向，顿时间，整个世界对芯语充满敌意。赵以霆就是在芯语陷入绝望的时候，第一个伸出援手的人。
赵以霆，曾经是个乐天知命的普通学生，但在「那件事」后，完全变了个人，过去单纯的赵以霆彷佛死了，他选择将灵魂毫不保留地抛售，如果世界只听有权力的人说话，那么他就来当有权力的人，让「那件事」的始作俑者负起该负的责任。
他与她，因为同一个悲伤故事，狭路相逢…当以霆发现，了结「那件事」的关键就在芯语身上，看着落魄的芯语，以霆毫不犹豫地伸出了他的手。
芯语不明白哪来的巧合，自己数度被以霆所解救。以霆是芯语的贵人，但同时也是芯语见过最冷漠的人。他带着奇异的神情望着她，给她奇特的安全感，有时却又像在暗处虎视眈眈的狩猎者，围绕在芯语身旁，渐渐的，以霆占据了芯语整个心思……
芯语不知道的是，自己和以霆人生出现转折的「那件事」，竟脱不了关系…更没料到，以霆为了复仇，竟不惜布下一场与她相爱的局？！
